黄石市大气PM2.5中水溶性离子浓度特征及来源分析.pdf

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黄石市大气PM2.5中水溶性离子浓度特征及来源分析.pdf

第３２卷第７期２０１９年７月环境科学研究ＲｅｓｅａｒｃｈｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅｓＶｏｌ . ３２ ꎬ Ｎｏ . ７Ｊｕｌｙ ꎬ ２０１９收稿日期２０１８￣０６￣０９修订日期２０１９￣０３￣０５作者简介郑敬茹１９７９￣ ꎬ 女 ꎬ 河北秦皇岛人 ꎬ 讲师 ꎬ 博士 ꎬ 主要从事大气颗粒物源解析研究 ꎬ ａｚｘ２００３０３２２＠１６３ . ｃｏｍ . ∗ 责任作者 ꎬ 占长林１９８３￣ ꎬ 男 ꎬ 湖北黄石人 ꎬ 讲师 ꎬ 博士 ꎬ 主要从事大气气溶胶化学研究 ꎬ ｃｈｌ＿ｚｈａｎ＠１２６ . ｃｏｍ基金项目国家自然科学基金项目Ｎｏ . ４１６０３１１７ ꎻ 国家重点研发计划重点专项Ｎｏ . ２０１７ＹＦＣ０２１２６０２ ꎻ 湖北理工学院引进人才项目Ｎｏ . １２ｘｊｚ０７ＲＳｕｐｐｏｒｔｅｄｂｙＮａｔｉｏｎａｌＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅＦｏｕｎｄａｔｉｏｎｏｆＣｈｉｎａＮｏ . ４１６０３１１７ ꎻ ＮａｔｉｏｎａｌＫｅｙＲｅｓｅａｒｃｈａｎｄＤｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔＰｒｏｇｒａｍｏｆＣｈｉｎａＮｏ . ２０１７ＹＦＣ０２１２６０２ ꎻ ＴａｌｅｎｔＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎＰｒｏｊｅｃｔｓｏｆＨｕｂｅｉＰｏｌｙｔｅｃｈｎｉｃＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ꎬ ＣｈｉｎａＮｏ . １２ｘｊｚ０７Ｒ黄石市大气ＰＭ２ 􀆰 ５中水溶性离子浓度特征及来源分析郑敬茹１ ꎬ 瞿厚淑１ ꎬ 付山１ ꎬ 占长林１ ∗ ꎬ 姚瑞珍１ ꎬ 张家泉１ ꎬ 曹军骥２１ . 湖北理工学院环境科学与工程学院 ꎬ 矿区环境污染控制与修复湖北省重点实验室 ꎬ 湖北黄石４３５００３２ . 中国科学院地球环境研究所 ꎬ 气溶胶化学与物理重点实验室 ꎬ 陕西西安７１００６１摘要为研究黄石市大气ＰＭ２ 􀆰 ５中水溶性离子组成、质量浓度变化特征及来源 ꎬ 于２０１２年３月２０１３年２月在湖北省黄石市利用ＭｉｎｉＶｏｌ颗粒物采样器采集ＰＭ２ 􀆰 ５样品 ꎬ 用离子色谱分析了９种水溶性离子ＮＨ４＋、Ｃａ２＋、Ｍｇ２＋、Ｎａ＋、Ｋ＋、Ｃｌ－、ＮＯ３－、ＳＯ４２－、Ｆ－的质量浓度 ꎬ 并采用ＰＭＦ正定矩阵因子分析法模型讨论了不同离子的来源 . 结果表明观测期间黄石市大气ＰＭ２ 􀆰 ５中 ρ 总水溶性离子的年均值为６１ 􀆰 ５２６ 􀆰 ８ μ ｇ ∕ ｍ３ ꎬ 占 ρ ＰＭ２ 􀆰 ５的６３ 􀆰 ９％ ꎬ 各离子质量浓度的高低顺序依次为 ρ ＳＯ４２－ ρ ＮＯ３－ ρ ＮＨ４＋ ρ Ｎａ＋ ρ Ｃｌ－ ρ Ｃａ２＋ ρ Ｋ＋ ρ Ｆ－ ρ Ｍｇ２＋ . 二次无机离子ＳＮＡ为ＳＯ４２－、ＮＯ３－和ＮＨ４＋的统称是水溶性离子的主要成分 ꎬ 占全部所测水溶性离子的７４ 􀆰 ４％ . ρ ＮＯ３－ ∕ ρ ＳＯ４２－范围为０ 􀆰 １２１ 􀆰 ２９ ꎬ 平均值为０ 􀆰 ５３０ 􀆰 ３０ ꎬ 说明全年观测点附近主要以固定源污染为主 . ４个季节的ＳＯＲ硫氧化率和ＮＯＲ氮氧化率均大于０ 􀆰 １０ ꎬ 说明黄石市ＰＭ２ 􀆰 ５中的ＳＯ４２－和ＮＯ３－主要是经二次转化形成的 . 阴、阳离子相关性研究发现 ꎬ ４个季节阴、阳离子总体相关性Ｒ２为０ 􀆰 ９８较好 ꎬ 并且全年ＰＭ２ 􀆰 ５组分偏酸性 . 通过ＰＭＦ模型源解析发现 ꎬ 黄石市大气ＰＭ２ 􀆰 ５中水溶性离子主要来源于燃烧源、二次转化源和土壤 ∕ 矿物扬尘源 . 研究显示 ꎬ 黄石市大气ＰＭ２ 􀆰 ５中主要水溶性离子成分是ＳＮＡ ꎬ 燃烧、二次转化和土壤 ∕ 矿物扬尘是其主要来源 . 关键词黄石市 ꎻ ＰＭ２ 􀆰 ５ ꎻ 水溶性离子 ꎻ 来源 ꎻ 离子色谱法中图分类号Ｘ５１３文章编号１００１￣６９２９２０１９０７￣１１７０￣０９文献标志码ＡＤＯＩ１０ 􀆰 １３１９８ ∕ ｊ 􀆰 ｉｓｓｎ 􀆰 １００１￣６９２９ 􀆰 ２０１９ 􀆰 ０４ 􀆰 ０１ＣｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓａｎｄＳｏｕｒｃｅＡｎａｌｙｓｉｓｏｆＷａｔｅｒ￣ＳｏｌｕｂｌｅＩｎｏｒｇａｎｉｃＩｏｎｓｉｎＰＭ２ 􀆰 ５ｉｎＨｕａｎｇｓｈｉＣｉｔｙＺＨＥＮＧＪｉｎｇｒｕ１ ꎬ ＱＵＨｏｕｓｈｕ１ ꎬ ＦＵＳｈａｎ１ ꎬ ＺＨＡＮＣｈａｎｇｌｉｎ１ ∗ ꎬ ＹＡＯＲｕｉｚｈｅｎ１ ꎬ ＺＨＡＮＧＪｉａｑｕａｎ１ ꎬ ＣＡＯＪｕｎｊｉ２１ . ＨｕｂｅｉＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＭｉｎｅＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＰｏｌｌｕｔｉｏｎＣｏｎｔｒｏｌａｎｄＲｅｍｅｄｉａｔｉｏｎ ꎬ ＳｃｈｏｏｌｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ ꎬ ＨｕｂｅｉＰｏｌｙｔｅｃｈｎｉｃＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ꎬ Ｈｕａｎｇｓｈｉ４３５００３ ꎬ Ｃｈｉｎａ２ . ＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＡｅｒｏｓｏｌＣｈｅｍｉｓｔｒｙａｎｄＰｈｙｓｉｃｓＫＬＡＣＰ ꎬ ＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＥａｒｔｈＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ ꎬ ＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅｓ ꎬ Ｘｉ ′ ａｎ７１００６１ ꎬ ＣｈｉｎａＡｂｓｔｒａｃｔＴｏｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｔｈｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ ꎬ ｃｈｅｍｉｃａｌｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓａｎｄｓｏｕｒｃｅｓｏｆｗａｔｅｒ￣ｓｏｌｕｂｌｅｉｎｏｒｇａｎｉｃｉｏｎｓ ꎬ ＰＭ２ 􀆰 ５ｓａｍｐｌｅｓｗｅｒｅｃｏｌｌｅｃｔｅｄｗｉｔｈａＭｉｎｉＶｏｌｐｏｒｔａｂｌｅａｉｒｓａｍｐｌｅｒｆｒｏｍＭａｒｃｈ２０１２ｔｏＦｅｂｒｕａｒｙ２０１３ｉｎＨｕａｎｇｓｈｉＣｉｔｙ ꎬ ＨｕｂｅｉＰｒｏｖｉｎｃｅ . Ｎｉｎｅｗａｔｅｒ￣ｓｏｌｕｂｌｅｉｎｏｒｇａｎｉｃｉｏｎｓＮＨ４＋ ꎬ Ｃａ２＋ ꎬ Ｍｇ２＋ ꎬ Ｎａ＋ ꎬ Ｋ＋ ꎬ Ｃｌ－ ꎬ ＮＯ３－ ꎬ ＳＯ４２－ａｎｄＦ－ｗｅｒｅａｎａｌｙｚｅｄｂｙｉｏｎｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙＩＣ ꎬ ａｎｄｔｈｅｐｏｓｓｉｂｌｅｓｏｕｒｃｅｓｏｆｔｈｅｓｅｓｐｅｃｉｅｓｗｅｒｅｄｅｔｅｒｍｉｎｅｄｗｉｔｈｔｈｅｐｏｓｉｔｉｖｅｍａｔｒｉｘｆａｃｔｏｒｉｚａｔｉｏｎＰＭＦｍｅｔｈｏｄ . Ｔｈｅａｖｅｒａｇｅｍａｓｓｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｏｆｔｏｔａｌｗａｔｅｒ￣ｓｏｌｕｂｌｅｉｏｎｓｗｅｒｅ６１ 􀆰 ５２６ 􀆰 ８ μ ｇ ∕ ｍ３ ꎬ ａｃｃｏｕｎｔｉｎｇｆｏｒ６３ 􀆰 ９％ｏｆｔｈｅＰＭ２ 􀆰 ５ｍａｓｓ . Ｔｈｅｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｏｆｔｈｅｓｅｓｐｅｃｉｅｓｗｅｒｅｉｎｔｈｅｏｒｄｅｒｏｆ ρ ＳＯ４２－ ρ ＮＯ３－ ρ ＮＨ４＋ ρ Ｎａ＋ ρ Ｃｌ－ ρ Ｃａ２＋ ρ Ｋ＋ ρ Ｆ－ ρ Ｍｇ２＋ . Ｔｈｅｗａｔｅｒ￣ｓｏｌｕｂｌｅｉｏｎｓｗｅｒｅｍａｉｎｌｙｃｏｍｐｏｓｅｄｏｆｓｅｃｏｎｄａｒｙｉｏｎｓＮＨ４＋ ꎬ ＮＯ３－ａｎｄＳＯ４２－ ꎬ ａｃｃｏｕｎｔｉｎｇｆｏｒ７４ 􀆰 ４％ｏｆｔｏｔａｌｗａｔｅｒ￣ｓｏｌｕｂｌｅｉｏｎｓ . Ｔｈｅｒａｔｉｏｏｆ ρ ＮＯ３－ｔｏ ρ ＳＯ４２－ｗａｓｉｎｔｈｅｒａｎｇｅｏｆ０ 􀆰 １２￣１ 􀆰 ２９ ꎬ ｗｉｔｈａｍｅａｎｖａｌｕｅｏｆ０ 􀆰 ５３０ 􀆰 ３０ ꎬ ｉｎｄｉｃａｔｉｎｇｔｈａｔａｎｔｈｒｏｐｏｇｅｎｉｃｓｔａｔｉｏｎａｒｙｓｏｕｒｃｅｓｈａｄｍｏｒｅｃｏｎｔｒｉｂｕｔｉｏｎｓｔｏｔｈｅａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃｐｏｌｌｕｔｉｏｎｉｎＨｕａｎｇｓｈｉＣｉｔｙ . ＴｈｅｓｕｌｆｕｒｏｘｉｄａｔｉｏｎｒａｔｅＳＯＲａｎｄｎｉｔｒｏｇｅｎｏｘｉｄａｔｉｏｎｒａｔｅＮＯＲｗｅｒｅｇｒｅａｔｅｒｔｈａｎ０ 􀆰 １０ｉｎｔｈｅｆｏｕｒｓｅａｓｏｎｓ ꎬ ｓｕｇｇｅｓｔｉｎｇｔｈａｔｓｕｌｆａｔｅａｎｄｎｉｔｒａｔｅｉｎＰＭ２ 􀆰 ５ｗｅｒｅｆｏｒｍｅｄｍａｉｎｌｙｔｈｒｏｕｇｈｓｅｃｏｎｄａｒｙｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎ . Ｔｈｅｏｖｅｒａｌｌｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎｂｅｔｗｅｅｎｃａｔｉｏｎｓａｎｄａｎｉｏｎｓｉｎｓｐｒｉｎｇ ꎬ ｓｕｍｍｅｒ ꎬ ａｕｔｕｍｎａｎｄｗｉｎｔｅｒｗｅｒｅｓｔｒｏｎｇＲ２＝０ 􀆰 ９８ ꎬ ａｎｄｔｈｅａｎｎｕａｌＰＭ２ 􀆰 ５第７期郑敬茹等黄石市大气ＰＭ２ 􀆰 ５中水溶性离子浓度特征及来源分析ｃｏｍｐｏｎｅｎｔｓｗｅｒｅｐａｒｔｉａｌａｃｉｄｉｃ . ＰＭＦａｎａｌｙｓｉｓｉｎｄｉｃａｔｅｄｔｈａｔｔｈｅｍａｊｏｒｓｏｕｒｃｅｓｏｆＰＭ２ 􀆰 ５ｗｅｒｅｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ ꎬ ｓｅｃｏｎｄａｒｙｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎａｎｄｓｏｉｌ ∕ ｍｉｎｅｒａｌｄｕｓｔ . Ｉｎｃｏｎｃｌｕｓｉｏｎ ꎬ ｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔＳＮＡｗｅｒｅｔｈｅｍａｉｎｗａｔｅｒ￣ｓｏｌｕｂｌｅｉｏｎｓｉｎＰＭ２ 􀆰 ５ｉｎＨｕａｎｇｓｈｉＣｉｔｙ ꎬ ａｎｄｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ ꎬ ｓｅｃｏｎｄａｒｙｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎａｎｄｓｏｉｌ ∕ ｍｉｎｅｒａｌｄｕｓｔｗｅｒｅｔｈｅｍａｉｎｓｏｕｒｃｅｓ . ＫｅｙｗｏｒｄｓＨｕａｎｇｓｈｉＣｉｔｙ ꎻ ＰＭ２ 􀆰 ５ ꎻ ｗａｔｅｒ￣ｓｏｌｕｂｌｅｉｏｎｓ ꎻ ｓｏｕｒｃｅ ꎻ ｉｏｎｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙＩＣ大气颗粒物 ꎬ 特别是ＰＭ２ 􀆰 ５细颗粒物对人体健康 [ １￣２ ] 、大气能见度 [ ３￣４ ] 和全球气候变化 [ ５￣６ ] 有重要影响 . ＰＭ２ 􀆰 ５主要组分包括水溶性离子、碳组分、地壳元素和各种微量元素等 [ ７ ] . 水溶性离子作为颗粒物的重要组分之一 ꎬ 对大气酸度、大气光学性质和能见度等有显著影响 [ ３ ꎬ ８￣９ ] . 研究发现 ꎬ 水溶性离子是ＰＭ２ 􀆰 ５中的重要组成部分 ꎬ 可以占 ρ ＰＭ２ 􀆰 ５的４０％以上 [ １０￣１１ ] ꎬ 灰霾期占比为５０％６０％ [ １２ ] . ＳＮＡ为ＳＯ４２－、ＮＯ３－和ＮＨ４＋的统称是大气二次气溶胶的重要组成 ꎬ 主要来源于ＳＯ２的直接排放及ＮＯｘ和ＮＨ３的氧化作用 ꎬ 三者占比之和可在８０％以上 [ １３ ] ꎬ 是造成许多城市大气能见度降低的主要原因 . Ｎａ＋、Ｋ＋、Ｃａ２＋和Ｍｇ２＋则主要来源于自然源 ꎬ 如海盐、土壤和矿物扬尘及森林大火 [ １４ ] . 水溶性离子组成特征与颗粒物的形成、增长和转化相关 ꎬ 因此要评价颗粒物的生态环境影响与健康效应 ꎬ 就必须对颗粒物的水溶性离子组成特征进行详细的调查研究 . 近年来 ꎬ 国内外许多学者对ＰＭ２ 􀆰 ５中水溶性离子的浓度水平、季节性变化、粒径分布、来源等进行了广泛深入地研究 ꎬ 但大多集中在京津冀 [ １５￣１７ ] 、珠三角 [ １８￣１９ ] 、长三角 [ ２０￣２３ ] 、成渝 [ ２４￣２５ ] 和关中盆地 [ ２６￣２９ ] 等地区 . 随着近几年我国雾霾污染影响范围的不断扩大 ꎬ 如２０１３年１月６１６日我国中东部大范围、持续性的雾霾 ꎬ 使得一些学者开始关注中部地区的大气环境污染问题 . 目前 ꎬ 对于我国华中地区大气颗粒物的研究主要集中在武汉市等特大城市 [ ３０￣３３ ] ꎬ 而其他城市大气ＰＭ２ 􀆰 ５污染的研究则相对较少 . 黄石市位于湖北省东南部 ꎬ 是武汉城市圈副中心城市 ꎬ 是华中地区重要的原材料工业基地 ꎬ 同时也是长江中游城市群重要节点城市 ꎬ 千年的冶炼史让典型的老工业基地因矿而生、因矿而荣 . 长期大规模、高强度地采矿、冶炼 ꎬ 给黄石市造成了非常严重的生态创伤 ꎬ 特别是重金属污染问题 . 近年来 ꎬ 随着区域经济的快速转型发展 ꎬ 居民生活水平的提高 ꎬ 能源结构的不断调整 ꎬ 大气环境污染问题也引发广泛的关注 . 为此 ꎬ 该研究在黄石市团城山经济开发区设置采样点 ꎬ 于２０１２年３月２０１３年２月对黄石市大气ＰＭ２ 􀆰 ５样品进行采集 ꎬ 研究水溶性离子ＮＨ４＋、Ｃａ２＋、Ｍｇ２＋、Ｎａ＋、Ｋ＋、Ｃｌ－、Ｆ－、ＮＯ３－、ＳＯ４２－的质量浓度水平及污染特征 ꎬ 探讨ＰＭ２ 􀆰 ５中主要水溶性离子的来源 ꎬ 以期为黄石市后续开展大气ＰＭ２ 􀆰 ５化学组成特征及污染成因研究提供基础数据 ꎬ 以及为制定大气污染控制对策提供科学依据 . １材料与方法１ 􀆰 １样品采集ＰＭ２ 􀆰 ５气溶胶样品在湖北省黄石市团城山经济开发区湖北理工学院环境科学与工程学院楼顶３０１２ ′ ３５􀆰 ５０ ″ Ｅ、１１５０１ ′ ３０􀆰 ４３ ″ Ｎ进行采集 . 采样点距离地面高度约１７ｍ ꎬ 观测点视野开阔 ꎬ 周围无树木和高大建筑物遮蔽 . 采样时间为２０１２年春季３月３１日５月３０日、夏季６月５日８月２８日、秋季９月３日１１月２６日和冬季２０１２年１２月２日２０１３年２月２４日 ꎬ 采样期间每隔６ｄ采样一次 ꎬ 每次连续２４ｈ０９００翌日０９００ ꎬ 共采集到５６份有效滤膜样品 . ＰＭ２ 􀆰 ５样品采样器为ＭｉｎｉＶｏｌＡｉｒｍｅｔｒｉｃｓ ꎬ 美国颗粒物采样器 ꎬ 流量为５Ｌ ∕ ｍｉｎ . 采样滤膜为直径４７ｍｍ的石英滤膜Ｗｈａｔｍａｎ ꎬ 英国 ꎬ 采样滤膜先置于马弗炉中８００ ℃ 灼烧３ｈ ꎬ 以除去滤膜上的有机物 . 采样前、后滤膜均放置在恒温恒湿箱〔温度为２０２ ℃ ꎬ 相对湿度为４０％５％〕中平衡２４ｈ以上 ꎬ 并采用精度为１ μ ｇ电子微量天平Ｓａｒｔｏｒｉｕｓ ꎬ 德国进行称量 ꎬ 直至前、后两次称量结果在允许误差范围以内 ꎬ 放入－４ ℃ 冰箱冷冻保存 . 采样期间的气象数据来源于网址ｈｔｔｐ ∕ ∕ ｗｗｗ . ｗｕｎｄｅｒｇｒｏｕｎｄ . ｃｏｍ ꎬ 收集采样期间对应时间段内温度、相对湿度和风速的小时数据 . １ 􀆰 ２水溶性离子分析取１ ∕ ４采样石英滤膜 ꎬ 加入１０ｍＬ去离子水 ꎬ 超声萃取１ｈ . 然后用０􀆰 ４５ μ ｍ针孔过滤器过滤 ꎬ 用中国科学院地球环境研究所气溶胶化学与物理重点实验室的Ｄｉｏｎｅｘ￣６００型离子色谱仪Ｄｉｏｎｅｘ ꎬ 美国对水溶性阳离子ＮＨ４＋、Ｃａ２＋、Ｍｇ２＋、Ｎａ＋、Ｋ＋和阴离子Ｆ－、Ｃｌ－、ＮＯ３－、ＳＯ４２－进行测定 . 详细操作步骤及质量控制方法见文献 [ ２６ ] 、ＨＪ７９９２０１６环境空气颗粒物中水溶性阴离子Ｆ－、Ｃｌ－、Ｂｒ－、ＮＯ２－、ＮＯ３－、ＰＯ４３－、ＳＯ３２－、ＳＯ４２－的测定离子色谱法和ＨＪ８００２０１６环境空气颗粒物中水溶性阳离子Ｌｉ＋、Ｎａ＋、ＮＨ４＋、Ｋ＋、Ｃａ２＋、Ｍｇ２＋的测定离子色谱法 [ ３４￣３５ ] . １７１１环境科学研究第３２卷１􀆰 ３ＰＭＦ正定矩阵因子分析法模型方法ＰＭＦ模型是一种受体源解析模型 ꎬ 可对没有明确排放清单的排放源进行识别 ꎬ 在大气颗粒物来源解析中得到广泛应用 . ＰＭＦ模型基于受体点的大量观测数据来估算污染源的组成和对环境浓度的贡献 [ ３６ ] . ＰＭＦ模型基本原理是将多样本、多物种的采样数据看作是一个矩阵Ｘｎｍ ꎬ 其中 ꎬ ｎ代表样本数 ꎬ ｍ代表化学成分数目 ꎬ 那么矩阵Ｘ可以分解为矩阵Ｇｎｐ和矩阵Ｆｐｍ〔见式１〕 ꎬ 其中矩阵Ｇ为颗粒物排放源源贡献矩阵 ꎬ 矩阵Ｆ为污染源成分谱矩阵 ꎬ ｐ为主要污染源的数目 . Ｘ＝ＧＦ＋Ｅ１式中 ꎬ Ｅ为残差矩阵 ꎬ 表示Ｘ与ＧＦ之间存在差异 . ＰＭＦ算法中 ꎬ 矩阵Ｆ和矩阵Ｇ均大于或等于０时 ꎬ 构造目标函数Ｑ ꎬ 采用最小二乘法进行迭代计算求出使目标函数Ｑ最小的Ｇ和Ｆ ꎬ 目标函数定义为Ｑ＝ ∑ ｍｉ＝１ ∑ ｎｊ＝１Ｅｉｊ ∕ σ ｉｊ２２式中 ꎬ Ｅｉｊ第ｊ个样品中第ｉ种水溶性离子组分的残差 ꎬ σ ｉｊ为第ｊ个样品中第ｉ种水溶性离子组分的标准偏差或不确定性 . 该研究基于ＰＭ２ 􀆰 ５的水溶性离子组成 ꎬ 采用ＵＳＥＰＡ美国环境保护局ＰＭＦ５ 􀆰 ０模型对黄石市大气ＰＭ２ 􀆰 ５中水溶性离子的主要来源进行解析 . 依据Ｐｏｌｉｓｓａｒ等 [ ３７ ] 推荐的方法对模型的输入资料进行检验 ꎬ 从５６个样品中抽取出５２个有效样品参与模型计算 . 参与计算的样品数超过Ｈｅｒｒｙ等 [ ３８ ] 提出的最小样品数４５个 ꎬ 符合有效计算的要求 . ２结果与讨论２􀆰 １水溶性离子质量浓度及其季节性变化特征观测期间 ꎬ 黄石市ＰＭ２ 􀆰 ５中 ρ 总水溶性离子变化范围为２０􀆰 ２１３４􀆰 ８ μ ｇ ∕ ｍ３ ꎬ 年均值为６１ 􀆰 ５２６􀆰 ８ μ ｇ ∕ ｍ３ ꎬ 占 ρ ＰＭ２ 􀆰 ５的６３􀆰 ９％ ꎬ 与国内其他城市相比 ꎬ 黄石市ＰＭ２ 􀆰 ５中水溶性离子质量浓度处于较高水平 . 各离子质量浓度大小顺序依次为 ρ ＳＯ４２－ ρ ＮＯ３－ ρ ＮＨ４＋ ρ Ｎａ＋ ρ Ｃｌ－ ρ Ｃａ２＋ ρ Ｋ＋ ρ Ｆ－ ρ Ｍｇ２＋ ꎬ 其中 ꎬ ρ ＳＮＡ占 ρ 总水溶性离子的７４􀆰 ４％ . 观测期间ＰＭ２ 􀆰 ５中各水溶性离子质量浓度的季节性变化如表１所示 . 由表１可见 ꎬ 春季、夏季、秋季、冬季 ρ 总水溶性离子分别为５７ 􀆰 ２、４０ 􀆰 ０、７１ 􀆰 ４和７３􀆰 ３ μ ｇ ∕ ｍ３ . 四季 ρ ＳＮＡ在 ρ 总水溶性离子的占比分别为７４􀆰 ７％、６９ 􀆰 ７％、７６ 􀆰 ６％和７６􀆰 ０％ ꎬ 说明其对黄石市大气ＰＭ２ 􀆰 ５的贡献较大 ꎬ 是影响 ρ ＰＭ２ 􀆰 ５的主要因素之一 . 春季、秋季和冬季的 ρ ＳＮＡ在 ρ 总水溶性离子中的占比相近 ꎬ 并且高于夏季 ꎬ 说明春季、秋季和冬季更易发生二次污染 . ρ Ｆ－、 ρ Ｃｌ－、 ρ ＮＯ３－、 ρ ＮＨ４＋和 ρ Ｋ＋在冬季最高见表１ ꎬ 这可能与人为源的排放增多及气象条件不利于颗粒物的扩散和清除有关 . ９种水溶性离子质量浓度均在夏季出现最低值 ꎬ 原因可能是黄石地区夏季气温高降雨多 ꎬ 有利于污染物的扩散和沉降 ꎬ 特别是水溶性离子的沉降 . 夏季 ρ ＳＯ４２－约是 ρ ＮＯ３－的５倍 ꎬ 而冬季 ρ ＳＯ４２－比 ρ ＮＯ３－稍高 ꎬ 这主要与夏季高温能促使ＮＯ３－挥发至气相有关 ꎬ 因此导致在夏季 ρ ＮＯ３－出现最低值 . 同国内其他城市相比见表２ ꎬ 黄石市大气ＰＭ２ 􀆰 ５中水溶性离子质量浓度高于北京市、杭州市、成都市、西安市 . ρ ＳＯ４２－、 ρ Ｎａ＋和 ρ Ｋ＋明显高于国内其他城市 ꎬ 说明黄石地区大气ＰＭ２ 􀆰 ５受燃煤和生物质燃烧影响较大 . ρ ＮＨ４＋低于石家庄市、苏州市、上海市、兰州市和武汉市 ꎬ 与成都市和宝鸡市相当 . ρ ＮＯ３－低于石家庄市、上海市、武汉市和宝鸡市 ꎬ 与苏州市相当 ꎬ 但明显高于其他城市 . 除西安市外 ꎬ ρ Ｃａ２＋明显高于其他城市 ꎬ ρ Ｍｇ２＋也明显高于其他城市除兰州市 ꎬ 原因可能有以下２个方面 ① 可能与黄石市的水泥生产有关 ꎬ 据统计２０１５年黄石市水泥产量达１５２８􀆰 ５１０４ｔ ꎬ 占全省产量的１３ 􀆰 ５％ . ② 可能与该地区的扬尘污染有关 . ２ 􀆰 ２水溶性离子之间的相关性表１观测期间ＰＭ２ 􀆰 ５中各水溶性离子质量浓度的季节性变化Ｔａｂｌｅ１Ｓｅａｓｏｎａｌｖａｒｉａｔｉｏｎｏｆｗａｔｅｒ￣ｓｏｌｕｂｌｅｉｏｎｓｉｎＰＭ２ 􀆰 ５项目 ρ ∕ μ ｇ ∕ ｍ３Ｆ－Ｃｌ－ＮＯ３－ＳＯ４２－Ｎａ＋ＮＨ４＋Ｋ＋Ｍｇ２＋Ｃａ２＋总水溶性离子春季０ 􀆰 ２８８０ 􀆰 ０４１３ 􀆰 ３９１ 􀆰 ４０１２ 􀆰 １５ 􀆰 ７０２５ 􀆰 １１０ 􀆰 ２５ 􀆰 ３３０ 􀆰 ５７０６ 􀆰 ７０３ 􀆰 ６９１ 􀆰 ６２１ 􀆰 ０００ 􀆰 ３２００ 􀆰 ０８５０２ 􀆰 ４２０ 􀆰 ６５０５７ 􀆰 ２２０ 􀆰 ４夏季０ 􀆰 ２５５０ 􀆰 ０８０１ 􀆰 ６３０ 􀆰 ６５０３ 􀆰 ９６２ 􀆰 ７３１９ 􀆰 ６１１ 􀆰 ４４ 􀆰 ９３１ 􀆰 ５２３ 􀆰 ３３３ 􀆰 １００ 􀆰 ８１１０ 􀆰 ４９５０ 􀆰 ２１７０ 􀆰 ０８４０２ 􀆰 ３４０ 􀆰 ９７０４０ 􀆰 ０１６ 􀆰 ４秋季０ 􀆰 ３５６０ 􀆰 ０９５４ 􀆰 １８１ 􀆰 ６４１７ 􀆰 ７１３ 􀆰 ７３０ 􀆰 ０１１ 􀆰 ２５ 􀆰 ６２１

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