莆田市O3污染来源解析模拟研究.pdf

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莆田市O3污染来源解析模拟研究.pdf

第３２卷第８期２０１９年８月环境科学研究ＲｅｓｅａｒｃｈｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅｓＶｏｌ . ３２ ꎬ Ｎｏ . ８Ａｕｇ . ꎬ ２０１９收稿日期２０１８￣１２￣３１修订日期２０１９￣０４￣２１作者简介郑印１９９３￣ ꎬ 男 ꎬ 山东潍坊人 ꎬ １８８０１００７０８３＠１６３ . ｃｏｍ . ∗ 责任作者 ꎬ 唐伟１９８１￣ ꎬ 男 ꎬ 浙江金华人 ꎬ 副研究员 ꎬ 博士 ꎬ 主要从事大气污染模拟与防治研究 ꎬ ｔａｎｇｗｅｉ＠ｃｒａｅｓ . ｏｒｇ . ｃｎ基金项目国家自然科学基金项目Ｎｏ . ４１６０５０７７ＳｕｐｐｏｒｔｅｄｂｙＮａｔｉｏｎａｌＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅＦｏｕｎｄａｔｉｏｎｏｆＣｈｉｎａＮｏ . ４１６０５０７７莆田市Ｏ３污染来源解析模拟研究郑印１ ꎬ ２ ꎬ 周广柱１ ꎬ 李洋２ ꎬ 唐伟２ ∗ ꎬ 杜晓惠２ ꎬ ３ ꎬ 高锐２ ꎬ 孟凡２１ . 山东科技大学化学与环境工程学院 ꎬ 山东青岛２６６５９０２ . 中国环境科学研究院 ꎬ 北京１０００１２３ . 北京师范大学水科学研究院 ꎬ 北京１００８７５摘要福建省莆田市作为典型的海滨城市 ꎬ 自２０１５年以来以Ｏ３为首要污染物的天数逐年增加 . 为了制定科学有效的减排措施 ꎬ 减轻莆田市的Ｏ３污染 ꎬ 以２０１６年莆田市Ｏ３污染高发的７９月为研究时段 ꎬ 通过观测数据分析、空气质量模型敏感性分析和Ｏ３来源追踪方法分析了莆田市近地面Ｏ３生成控制区 ꎬ 以及Ｏ３及其生成前体物ＮＯｘ与ＶＯＣｓ的区域和行业来源 . 结果表明 ① 莆田市西部地区为ＮＯｘ控制区 ꎬ 而东部沿海地区则为ＶＯＣｓ控制区 . ② 莆田市 ρ ＮＯｘ与 ρ ＶＯＣｓ主要来自本地排放贡献 ꎬ 二者本地排放的贡献率分别为６９ 􀆰 ４％与６４ 􀆰 ２％ ꎬ 而本地排放对莆田市 ρ Ｏ３的贡献率仅为２１ 􀆰 ０％ ꎬ 福建省福州市和泉州市对莆田市 ρ Ｏ３的贡献率之和为３７ 􀆰 ６％ ꎬ 外来输送贡献率较大的为浙江省 ꎬ 其贡献率为１１ 􀆰 ６％ . 莆田市Ｏ３的外来输送不仅发生在 ρ Ｏ３较高的时段 ꎬ 在 ρ Ｏ３较低的时段也占了很大的比例 . ③ 莆田市工业源对本地排放 ρ Ｏ３贡献率最大 ꎬ 达５７％ ꎬ 其次是机动车源 . ④ 通过敏感性时间序列分析得出 ꎬ 同时削减１０％的ＮＯｘ和ＶＯＣｓ排放 ꎬ 能使莆田市国控点位平均 ρ Ｏ３峰值下降约５ μ ｇ ∕ ｍ３ . 研究显示 ꎬ 莆田市ＮＯｘ与ＶＯＣｓ主要来自本地排放 ꎬ Ｏ３受外来输送影响较大 ꎬ 推进本地工业ＮＯｘ和ＶＯＣｓ污染的治理与加强机动车尾气的污染控制是减轻本地Ｏ３污染的有效方法 . 关键词Ｏ３污染 ꎻ 敏感性分析 ꎻ 来源解析 ꎻ 莆田市中图分类号Ｘ５１文章编号１００１￣６９２９２０１９０８￣１３４０￣０８文献标志码ＡＤＯＩ１０ 􀆰 １３１９８ ∕ ｊ 􀆰 ｉｓｓｎ 􀆰 １００１￣６９２９ 􀆰 ２０１９ 􀆰 ０４ 􀆰 ２１ＡｎａｌｙｓｉｓａｎｄＳｏｕｒｃｅＡｐｐｏｒｔｉｏｎｍｅｎｔｏｆＯｚｏｎｅＰｏｌｌｕｔｉｏｎｉｎＰｕｔｉａｎＣｉｔｙＺＨＥＮＧＹｉｎ１ ꎬ ２ ꎬ ＺＨＯＵＧｕａｎｇｚｈｕ１ ꎬ ＬＩＹａｎｇ２ ꎬ ＴＡＮＧＷｅｉ２ ∗ ꎬ ＤＵＸｉａｏｈｕｉ２ ꎬ ３ ꎬ ＧＡＯＲｕｉ２ ꎬ ＭＥＮＧＦａｎ２１ . ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＣｈｅｍｉｃａｌａｎｄＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ ꎬ ＳｈａｎｄｏｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ ꎬ Ｑｉｎｇｄａｏ２６６５９０ ꎬ Ｃｈｉｎａ２ . ＣｈｉｎｅｓｅＲｅｓｅａｒｃｈＡｃａｄｅｍｙｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅｓ ꎬ Ｂｅｉｊｉｎｇ１０００１２ ꎬ Ｃｈｉｎａ３ . ＷａｔｅｒＳｃｉｅｎｃｅＲｅｓｅａｒｃｈＩｎｓｔｉｔｕｔｅ ꎬ ＢｅｉｊｉｎｇＮｏｒｍａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ꎬ Ｂｅｉｊｉｎｇ１００８７５ ꎬ ＣｈｉｎａＡｂｓｔｒａｃｔＩｎｏｒｄｅｒｔｏｒｅｄｕｃｅｔｈｅＯ３ｐｏｌｌｕｔｉｏｎｉｎＰｕｔｉａｎＣｉｔｙ ꎬ ｉｔｉｓｎｅｃｅｓｓａｒｙｔｏｄｅｖｅｌｏｐｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃａｎｄｅｆｆｅｃｔｉｖｅｅｍｉｓｓｉｏｎｒｅｄｕｃｔｉｏｎｍｅａｓｕｒｅｓ . Ｔｈｅｇｒｏｕｎｄ￣ｌｅｖｅｌｏｚｏｎｅＯ３ｐｏｌｌｕｔｉｏｎｐｒｏｂｌｅｍｉｎＰｕｔｉａｎＣｉｔｙｉｎ２０１６ｗａｓｓｔｕｄｉｅｄｖｉａｏｂｓｅｒｖａｔｉｏｎｄａｔａａｎａｌｙｓｉｓ ꎬ ｓｅｎｓｉｔｉｖｉｔｙａｎａｌｙｓｉｓａｎｄｓｏｕｒｃｅａｐｐｏｒｔｉｏｎｍｅｎｔｍｏｄｅｌｉｎｇ . ＴｈｅＯ３ｓｅｎｓｉｔｉｖｅｚｏｎｅ ꎬ ｒｅｇｉｏｎａｌａｎｄｓｅｃｔｏｒｉａｌｅｍｉｓｓｉｏｎｓｏｕｒｃｅｃｏｎｔｒｉｂｕｔｉｏｎｓｔｏｔｈｅａｍｂｉｅｎｔＮＯｘ ꎬ ＶＯＣａｎｄＯ３ｉｎＰｕｔｉａｎＣｉｔｙｗｅｒｅｄｅｔｅｒｍｉｎｅｄａｎｄａｎａｌｙｚｅｄ . Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｔｈａｔ１ＣｏｎｔｒｏｌｌｉｎｇＮＯｘｅｍｉｓｓｉｏｎｓｉｓｂｅｎｅｆｉｃｉａｌｆｏｒｏｚｏｎｅｒｅｄｕｃｔｉｏｎｉｎｔｈｅｗｅｓｔｅｒｎｍｏｕｎｔａｉｎａｒｅａ ꎬ ｗｈｉｌｅｉｔａｐｐｅａｒｓＶＯＣｓｅｎｓｉｔｉｖｅｉｎｔｈｅｅａｓｔｅｒｎｃｏａｓｔａｒｅａｏｆＰｕｔｉａｎＣｉｔｙ . ２Ａｂｏｕｔ６９ 􀆰 ４％ＮＯｘａｎｄ６４ 􀆰 ２％ｏｆＶＯＣｓｉｎＰｕｔｉａｎＣｉｔｙａｒｅｍａｉｎｌｙｃａｕｓｅｄｂｙｌｏｃａｌｅｍｉｓｓｉｏｎｓ . Ｈｏｗｅｖｅｒ ꎬ ｏｎｌｙ２１ 􀆰 ０％Ｏ３ａｒｅｆｏｒｍｅｄｆｒｏｍｌｏｃａｌｌｙｅｍｉｔｔｅｄＮＯｘａｎｄＶＯＣｓ . ＳｏｕｒｃｅａｐｐｏｒｔｉｏｎｍｅｎｔｍｏｄｅｌｉｎｇｉｎｄｉｃａｔｅｓｔｈａｔｔｈｅｅｍｉｓｓｉｏｎｓｆｒｏｍＦｕｚｈｏｕＣｉｔｙａｎｄＱｕａｎｚｈｏｕＣｉｔｙｉｎＦｕｊｉａｎＰｒｏｖｉｎｃｅｃｏｎｔｒｉｂｕｔｅａｌｍｏｓｔ３７ 􀆰 ６％Ｏ３ｉｎＰｕｔｉａｎＣｉｔｙ ꎬ ａｎｄｔｈｅａｄｊａｃｅｎｔＺｈｅｊｉａｎｇＰｒｏｖｉｎｃｅｃｏｎｔｒｉｂｕｔｅｓａｐｐｒｏｘｉｍａｔｅｌｙ１１ 􀆰 ６％ . Ｔｈｅｒｅｇｉｏｎａｌ￣ｗｉｄｅＯ３ｔｒａｎｓｐｏｒｔｏｃｃｕｒｓｎｏｔｏｎｌｙｉｎｔｈｅｈｉｇｈＯ３ｅｐｉｓｏｄｅ ꎬ ｂｕｔａｌｓｏｉｎｔｈｅｌｏｗＯ３ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｐｅｒｉｏｄ . ３Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌｓｏｕｒｃｅｓｃｏｎｔｒｉｂｕｔｅｔｈｅｍｏｓｔ ꎬ ａｂｏｕｔ５７％ ꎬ ｔｏｔｈｅｌｏｃａｌｌｙｆｏｒｍｅｄＯ３ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｉｎＰｕｔｉａｎＣｉｔｙ ꎬ ｆｏｌｌｏｗｅｄｂｙｍｏｂｉｌｅｓｏｕｒｃｅｓ . ４Ｂａｓｅｄｏｎｔｉｍｅｔｈｅｓｅｒｉｅｓｓｅｎｓｉｔｉｖｉｔｙａｎａｌｙｓｉｓｒｅｓｕｌｔｓ ꎬ ｒｅｄｕｃｉｎｇｌｏｃａｌＮＯｘａｎｄＶＯＣｓｅｍｉｓｓｉｏｎｓｓｉｍｕｌｔａｎｅｏｕｓｌｙｂｙ１０％ｍａｙａｃｈｉｅｖｅｔｈｅａｖｅｒａｇｅｄｒｅｄｕｃｔｉｏｎｏｆｔｈｅｐｅａｋＯ３ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｂｙａｂｏｕｔ５ μ ｇ ∕ ｍ３ａｔｔｈｅｎａｔｉｏｎａｌｍｏｎｉｔｏｒｉｎｇｓｉｔｅｓ . ＴｈｅｒｅｓｅａｒｃｈｓｈｏｗｓｔｈａｔＮＯｘａｎｄＶＯＣｓｍａｉｎｌｙｃｏｍｅｆｒｏｍｔｈｅｌｏｃａｌｅｍｉｓｓｉｏｎｃｏｎｔｒｉｂｕｔｉｏｎｉｎＰｕｔｉａｎＣｉｔｙ ꎬ ａｎｄＯ３ｉｓａｆｆｅｃｔｅｄｂｙｅｘｔｅｒｎａｌｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ . Ｔｈｅｌａｒｇｅｓｔｅｍｉｓｓｉｏｎｉｓｔｈｅｌｏｃａｌｉｎｄｕｓｔｒｉａｌｓｏｕｒｃｅ . Ｏ３ｐｏｌｌｕｔｉｏｎｃａｎｂｅａｌｌｅｖｉａｔｅｄｂｙｒｅｄｕｃｉｎｇｃｅｒｔａｉｎｅｍｉｓｓｉｏｎｓｏｆＮＯｘａｎｄＶＯＣｓ . Ｋｅｙｗｏｒｄｓｏｚｏｎｅｐｏｌｌｕｔｉｏｎ ꎻ ｓｅｎｓｉｔｉｖｉｔｙａｎａｌｙｓｉｓ ꎻ ｓｏｕｒｃｅａｐｐｏｒｔｉｏｎｍｅｎｔ ꎻ ＰｕｔｉａｎＣｉｔｙ第８期郑印等莆田市Ｏ３污染来源解析模拟研究近年来 ꎬ 随着工业化、城市化的进一步推进 ꎬ 我国东部沿海地区的光化学污染日趋严重 [ １￣３ ] ꎬ 其中以Ｏ３污染最为典型 [ ４￣７ ] . 高浓度的Ｏ３危害人体健康 [ ８￣１０ ] . 研究 [ １１￣１３ ] 发现 ꎬ Ｏ３主要由ＮＯｘ与ＶＯＣｓ在光照条件下生成 ꎬ 并且生成过程与ＮＯｘ与ＶＯＣｓ中的活性组分呈高度的非线性关系 [ １４ ] ꎬ 因此Ｏ３的来源识别与防控方案制定就变得十分复杂 ꎬ 国内外学者对此也进行了大量研究 ꎬ 并取得了许多研究成果 . 如唐伟等 [ １５ ] 通过对２０１５年６月京津冀地区一次Ｏ３污染过程的来源解析模拟发现 ꎬ 京津冀地区各城市间Ｏ３及其前体物的相互传输对本地 ρ Ｏ３贡献很大 . 王雪松等 [ １６￣１７ ] 运用Ｏ３源识别技术和地区Ｏ３评估技术 ꎬ 量化了不同地区污染源排放对北京市近郊区Ｏ３污染的贡献率为２０％４０％ . Ｋｉｍ等 [ １８ ] 采用空气质量模型ＣＭＡＱｃｏｍｍｕｎｉｔｙｍｕｌｔｉｓｃａｌｅａｉｒｑｕａｌｉｔｙ ꎬ 第三代空气质量预报和评估系统中的高阶去耦合直接法 ꎬ 分析了达拉斯沃斯堡地区Ｏ３前体物的来源及其对Ｏ３形成的影响 ꎬ 结果表明 ꎬ 控制本地Ｏ３污染最为有效的方法是削减本地ＮＯｘ排放 . ＸＵ等 [ １９ ] 对北京市Ｏ３污染进行分析发现 ꎬ 城市上风向的污染物对下风向郊区的Ｏ３污染有很大贡献 ꎬ 并且北京市周边地区的污染物排放对北京市Ｏ３污染有很大的贡献 . ＬＩ等 [ ２０ ] 运用Ｏ３源识别技术对２０１３年夏季长江三角洲地区近地面Ｏ３的来源贡献进行了研究 ꎬ 结果表明 ꎬ 上海市、江苏省和浙江省的Ｏ３污染是由本地和区域前体物排放共同作用造成的 ꎬ 本地排放对Ｏ３污染贡献较大的污染源包括工业和汽车尾气 . 王杨君等 [ ２１ ] 对上海市２０１０年夏季地面Ｏ３的源贡献进行了数值模拟研究 ꎬ 结果显示 ꎬ 上海市Ｏ３主要来自于外部 ꎬ 工业过程是上海市本地Ｏ３的最大贡献源 . 包艳英等 [ ２２ ] 利用区域空气质量模型ＣＡＭｘｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅａｉｒｑｕａｌｉｔｙｍｏｄｅｌｗｉｔｈｅｘｔｅｎｓｉｏｎｓ ꎬ 综合空气质量模式对大连市２０１５年８月近地面Ｏ３污染进行模拟 ꎬ 结果表明 ꎬ 大连市本地ＮＯｘ排放对大连市ＮＯｘ浓度贡献率在９０％以上 ꎬ 本地ＶＯＣｓ排放对大连市ＶＯＣｓ浓度的贡献率在８０％以上 ꎬ 而本地ＮＯｘ和ＶＯＣｓ排放对大连市Ｏ３浓度的贡献率为２９％ . 以上研究均为我国沿海城市Ｏ３污染的防治提供了重要的科技支撑 . 福建省莆田市位于台湾海峡西岸 ꎬ 地势由西北向东南呈梯状倾斜 ꎬ 西部和北部以山地为主 ꎬ 中部和东部为冲积平原和海积平原 ꎬ 东南部沿海为半岛和丘陵台地 ꎬ 特殊的地理位置决定了莆田市Ｏ３污染的复杂性 . 莆田市产业以轻工业为主 ꎬ 机动车保有量高 ꎬ ２０１６年ＮＯｘ年排放量为１１８６３􀆰 ３９ｔ ꎬ ＶＯＣｓ年排放量为８５１７􀆰 ２１ｔ . ２０１５年以来 ꎬ 莆田市Ｏ３污染呈逐年上升的趋势 ꎬ 以Ｏ３为首要污染物的天数逐年增加 . 目前 ꎬ 针对莆田市或同类滨海城市Ｏ３来源贡献分析的研究较少 . 因此 ꎬ 深入研究Ｏ３污染成因及来源 ꎬ 对莆田市制定有效的Ｏ３污染防治措施、改善空气质量具有重要指导意义 ꎬ 同时对其他南部沿海城市Ｏ３污染防治研究也有重要的借鉴意义 . 该研究运用ＣＡＭｘ模型对莆田市２０１６年Ｏ３污染高发季７９月进行数值模拟分析 ꎬ 运用ＣＡＭｘ模型Ｏ３来源示踪工具ＯＳＡＴｏｚｏｎｅｓｏｕｒｃｅａｐｐｏｒｔｉｏｎｍｅｎｔ ꎬ Ｏ３源解析技术对莆田市Ｏ３及其生成前体物ＮＯｘ与ＶＯＣｓ的区域与行业来源贡献进行解析 ꎬ 运用ＣＡＭｘ模型敏感性分析方法ＤＤＭｄｅｃｏｕｐｌｅｄｄｉｒｅｃｔｍｅｔｈｏｄｆｏｒｓｅｎｓｉｔｉｖｉｔｙａｎａｌｙｓｉｓ ꎬ 解耦直接灵敏度分析方法识别莆田市Ｏ３生成的控制区 ꎬ 并通过计算Ｏ３与ＮＯｘ和ＶＯＣｓ排放之间的敏感性因子 ꎬ 提出了相应削峰减排方案 . １材料与方法１ 􀆰 １模型简介ＣＡＭｘ模型是美国ＥＮＶＩＲＯＮ公司于２０世纪９０年代后期开发的三维欧拉型区域空气质量模型 ꎬ 可应用于多尺度的、有关光化学烟雾和细颗粒物大气污染的综合模拟研究 . ＯＳＡＴ是通过对污染源加标记的方法 ꎬ 以污染源示踪的方式获取有关Ｏ３及其前体物在模式中生成和消耗的信息 ꎬ 并统计不同地区、不同种类的前体物对Ｏ３生成的贡献量 ꎻ 同时 ꎬ 还能对已生成的Ｏ３进行示踪 ꎬ 从而对本地生成和外部传输的Ｏ３进行贡献分析 [ ２３ ] . ＤＤＭ是模型中一种常用的前向敏感性分析方法 ꎬ 可以计算出半标准化ｓｅｍｉ￣ｎｏｒｍａｌｉｚｅｄ的敏感因子 ꎬ 具有更直接、更有效、更稳定的特性 ꎬ 目前已被成功地加载到国际通用的空气质量模型ＣＭＡＱ和ＣＡＭｘ中 [ ２４ ] . 通过ＤＤＭ计算得出的敏感因子不仅能识别Ｏ３生成控制区 ꎬ 而且还能结合泰勒展开Ｔａｙｌｏｒｅｘｐａｎｓｉｏｎ等数学方法近似计算前体物减排对 ρ Ｏ３的影响 . １ 􀆰 ２模型的输入及参数设置运用ＷＲＦ ∕ ＭＥＧＡＮ ∕ ＳＭＯＫＥ ∕ ＣＡＭｘ构成的区域空气质量模型系统对莆田市的Ｏ３污染进行模拟 ꎬ 该系统由陆地生态系统气体估算模型ＭＥＧＡＮ、排放源预处理模式ＳＭＯＫＥ、最新一代的中尺度预报模式ＷＲＦ和美国ＥＮＶＩＲＯＮ公司开发的化学输送模型ＣＡＭｘ一并构成 . ＣＡＭｘ模型模拟过程采用双层嵌套的方法 ꎬ 外层模拟区域为１５９Ｎ、５７１６１Ｅ ꎬ 涵盖了我１４３１环境科学研究第３２卷国３１省自治区、直辖市及港澳台地区 ꎬ 模式模拟网格水平分辨率为３６ｋｍ３６ｋｍ ꎬ 垂直层次２０层 ꎬ 模式顶高约为１５ｋｍ ꎬ 内层模拟网格水平分辨率为１２ｋｍ１２ｋｍ ꎬ 涵盖福建省及周边６个省安徽省、湖北省、浙江省、湖南省、江西省、广东省 . 模拟中使用的２０１６年７９月气象参数是由中尺度气象模式ＷＲＦ模拟提供 ꎻ 污染源排放清单是以清华大学２０１６年全国污染源排放清单ＭＥＩＣ为基准 ꎬ 根据福建省提供的各市ＮＯｘ和ＶＯＣｓ排放总量及莆田市提供细化到各区县的ＮＯｘ和ＶＯＣｓ污染源统计数据调整后建立 ꎻ 气相化学机理选用ＳＡＰＲＣ９９ ꎬ 气溶胶化学机理采用统计粗细粒子模型 . 模式中所使用的光解速率是通过２０１６年７９月ＯＭＩ卫星观测的Ｏ３柱浓度资料 ꎬ 结合地面反照率变化范围和大气浑浊度的变化范围 ꎬ 由ＴＵＶ模式计算得到 . ２结果与讨论２􀆰 １常规污染物观测值分析由图１可见 ρ ＮＯ２总体呈１３月高、６９月低的趋势 . ρ ＳＯ２全年无明显变化 . ρ ＣＯ有较大波动 ꎬ 呈９月最低、１３月较高的趋势 . ρ Ｏ３月均值范围为５２９８ μ ｇ ∕ ｍ３ ꎬ 年均值为８６ μ ｇ ∕ ｍ３ ꎬ ρ Ｏ３总体呈６９月高、１３月低的趋势 ꎬ 与前人研究结果 [ ２５￣３０ ] 一致 ꎻ ρ Ｏ３在１３月呈逐月递增趋势 ꎬ 在４月达９４ μ ｇ ∕ ｍ３ ꎬ 而在４６月呈逐月递减趋势 ꎬ 在７９月 ρ Ｏ３再次升高 ꎬ 在９月达９６ μ ｇ ∕ ｍ３ . 图１２０１６年莆田市中心城区主要空气污染物质量浓度月变化情况Ｆｉｇ . １ＭｏｎｔｈｌｙｖａｒｉａｔｉｏｎｓｏｆｍａｊｏｒａｉｒｐｏｌｌｕｔａｎｔｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｉｎｔｈｅｄｏｗｎｔｏｗｎａｒｅａｏｆＰｕｔｉａｎＣｉｔｙｉｎ２０１６２０１６年莆田市中心城区环境空气中 ρ Ｏ３、 ρ ＮＯ２和 ρ ＣＯ日变化特征明显 ꎬ 全年 ρ Ｏ３和 ρ ＮＯ２、 ρ ＣＯ有一定的负相关性见图２ ꎬ 其中 ꎬ ρ Ｏ３与 ρ ＮＯ２的相关系数为－０􀆰 ２６ ꎬ ρ Ｏ３与 ρ ＣＯ的相关系数为－０ 􀆰 ５４ ꎬ 表明ＮＯ２和ＣＯ参与了Ｏ３的生成反应 . 由图２可见 ρ Ｏ３在０８００开始上升 ꎬ １４００达最高值 ꎬ 而 ρ ＮＯ２和 ρ ＣＯ在该阶段呈逐时下降的趋势 ꎬ 在 ρ Ｏ３达最高值时 ρ ＮＯ２和 ρ ＣＯ降到最低值 ꎻ 随后 ρ Ｏ３呈逐时下降的趋势 ꎬ 而 ρ ＮＯ２和 ρ ＣＯ则呈逐时上升的趋势 . 图２２０１６年莆田市中心城区环境空气中 ρ Ｏ３、 ρ ＮＯ２和 ρ ＣＯ小时变化情况Ｆｉｇ . ２ＤｉｕｒｎａｌｖａｒｉａｔｉｏｎｏｆＯ３ ꎬ ＮＯ２ａｎｄＣＯｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｉｎｔｈｅｄｏｗｎｔｏｗｎａｒｅａｏｆＰｕｔｉａｎＣｉｔｙｉｎ２０１６２ 􀆰 ２污染过程模拟与验证通过ＣＡＭｘ模型对莆田市２０１６年７９月的Ｏ３进行了模拟 . 由图３、４可见 ꎬ 莆田市的Ｏ３污染主要集中在东部沿海地区 ꎬ Ｏ３日最大８ｈ平均浓度在１００ μ ｇ ∕ ｍ３左右 . ＣＡＭｘ模型对Ｏ３模拟过程中 ꎬ 模型输入图３２０１６年７９月莆田市及周边Ｏ３日最大８ｈ平均浓度模拟结果空间分布情况Ｆｉｇ . ３Ｔｈｅａｖｅｒａｇｅｄｍｏｄｅｌｅｄｄａｉｌｙｍａｘｉｍｕｍ８ｈＯ３ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｉｎＰｕｔｉａｎＣｉｔｙａｎｄｓｕｒｒｏｕｎｄｉｎｇａｒｅａｆｒｏｍＪｕｌｙｔｏＳｅｐｔｅｍｂｅｒ ꎬ ２０１６参数〔如 ρ Ｏ３初始场及各行业ＮＯｘ和ＶＯＣｓ的排放量〕大部分都是估算得出 ꎬ 会给模拟带来不确定性 ꎬ 因此需要将模拟值和监测值做对比来评估模型模拟效果 ꎬ 如果模拟效果良好 ꎬ 则说明不确定性在可接受的范围之内 . 该研究从模拟值与观测值的对比结果２４３１第８期郑印等莆田市Ｏ３污染来源解析模拟研究图４２０１６年７９月莆田市Ｏ３日最大８ｈ平均浓度模拟结果空间分布情况Ｆｉｇ . ４Ｔｈｅａｖｅｒａｇｅｄｍｏｄｅｌｅｄｄａｉｌｙｍａｘｉｍｕｍ８ｈＯ３ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｉｎＰｕｔｉａｎＣｉｔｙｆｒｏｍＪｕｌｙｔｏＳｅｐｔｅｍｂｅｒ ꎬ ２０１６图５２０１６年７９月莆田市、福州市、泉州市 ρ ＮＯ２和 ρ Ｏ３监测值与模拟值对比Ｆｉｇ . ５ＳｃａｔｔｅｒｐｌｏｔｏｆｍｏｄｅｌｅｄｖｅｒｓｕｓｏｂｓｅｒｖｅｄｄａｉｌｙｍｅａｎＮＯ２ａｎｄＯ３ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓａｔＰｕｔｉａｎＣｉｔｙ ꎬ ＦｕｚｈｏｕＣｉｔｙａｎｄＱｕａｎｚｈｏｕＣｉｔｙｆｒｏｍＪｕｌｙｔｏＳｅｐｔｅｍｂｅｒ ꎬ ２０１６可以看出 ꎬ ＣＡＭｘ模型总体上较好地模拟了这一时段莆田市及相邻福州市和泉州市的 ρ ＮＯ２和 ρ Ｏ３ ꎬ ρ ＮＯ２模拟值与观测值相关系数Ｒ在０􀆰 ５以上 ꎬ ρ Ｏ３模拟值与观测值相关系数Ｒ在０􀆰 ７以上 ꎬ ρ ＮＯ２和 ρ Ｏ３模拟值与监测值的ＮＭＥ标准化平均误差和ＮＭＢ标准化平均偏差均在０ 􀆰 ５之内见图５ . ＮＯ２相对偏差平均值范围为３２％３６％ ꎬ 最大值范围为１０６％１１１％ ꎻ Ｏ３相对偏差平均值范围为１９％２９％ ꎬ 最大值范围为５９％９４％ . ＮＯ２模拟的不确定性通常与ＮＯｘ排放清单和ＮＯｘ化学转化机理的不确定性有很大关系 ꎬ 而Ｏ３的生成在市区通常处于ＶＯＣｓ控制 ꎬ ＮＯｘ的不确定性对其模拟结果影响相对较小 ꎬ 因此可能使Ｏ３模拟结果略好于ＮＯ２ . ２ 􀆰 ３Ｏ３敏感性分析３４３１环境科学研究第３２卷通过ＣＡＭｘ模型中的ＤＤＭ对莆田市２０１６年７９月Ｏ３及其前体物ＮＯｘ和ＶＯＣｓ的排放做了敏感性分析 ꎬ 识别了莆田市Ｏ３生成控制区见图６ . 由图６可见莆田市西部地区Ｏ３对ＮＯｘ和ＶＯＣｓ排放的敏感性均呈正值 ꎬ 说明在莆田市西部地区协同控制ＮＯｘ和ＶＯＣｓ

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